三嶋大社の創建の歴史には多くの謎がありますが、近代の文献によると奈良時代、平安時代には既に信仰の対象になっていたと伝えられています。

平安時代後期、源頼朝が源氏再興を願い、百日祈願をしたことでも知られる神社です。後に頼朝は、鎌倉幕府を開くこととなり武士の信仰を集めるようになりました。

神社の宝物館に近年まで収蔵されていた「梅蒔絵手箱（うめまきえてばご）」は、頼朝の妻、北条政子が納めたものです。当時の工芸職人が最高技術を結集して作り上げたものとされ、国宝に指定されています。

三嶋大社の境内には、頼朝夫婦が参詣した際に腰かけたと伝えられる「頼朝腰掛石」「北条政子腰掛石」などもあります。

また敷地に植えられた樹齢1200年のキンモクセイは、日本で最大最古のキンモクセイとして国の天然記念物に指定されています。

オオシマザクラを始めとする、15種200本の様々な桜も咲き、開花シーズンには多くの花見客が訪れることでも知られています。